Au cours d’une carrière de 17 ans au sein de l’équipe nationale, Larry Cain s’établit comme l’un des performeurs de renommée mondiale les plus constants au Canada. Il est initié au canoéisme à l’âge de dix ans, en 1974, et s’épanouit rapidement comme pagayeur. Un an plus tard, il commence déjà à concourir dans toutes les disciplines du sport. Les entraîneurs reconnaissent son potentiel comme sprinteur et l’encouragent à se spécialiser dans des distances de 500 et de 1 000 mètres. Il se taille une place sur l’équipe nationale de canoë ⁄ kayak en 1979. Deux ans plus tard, il remporte le titre de Champion du monde junior, le premier Canadien en plus de 40 ans à mériter une médaille d’or de niveau international en canoë ⁄ kayak. Larry Cain participe aux Championnats du monde senior en 1981 où il acquiert une expérience précieuse qui influence sa participation aux compétitions des Olympiques de Los Angeles en 1984. En tant que chef de l’Équipe canadienne de canoë ⁄ kayak, il réalise son potentiel en remportant une médaille d’or en C1 (monoplace) 500m, le premier Canadien à gagner une médaille d’or en canoéisme depuis la victoire dorée de Frank Amyot aux Olympiques de 1936. En plus de sa médaille d’or, Larry se voit aussi remettre l’argent dans l’épreuve C1 - 1 000m. Il continue à concourir et se classe quatrième aux Jeux Olympiques de Séoul en 1988. Il prend sa retraite du sport en 1996 et continue à travailler comme enseignant en éducation physique et comme entraîneur en milieu scolaire dans le Sud de l’Ontario.