Bien qu’il fasse ses débuts comme coureur de marathon, George Goulding a tôt fait de réaliser qu’il peut se rendre bien plus loin simplement en marchant. Il est initié à la discipline de la marche athlétique lors de son entraînement en vue du marathon des Olympiques de 1908. Même si la marche athlétique est issue d’une activité de tous les jours, elle est une discipline extrêmement exigeante et requiert un très grand savoir-faire et une forte concentration. Les marcheurs doivent atteindre une vitesse maximale tout en gardant un pied en contact avec le sol en tout temps. Les concurrents sont surveillés attentivement et tout faux pas, c’est le cas de le dire, peut entraîner leur disqualification. George prend goût à ce sport si rapidement qu’il est en mesure de se qualifier à l’épreuve de marche de 3 500m aux Jeux Olympiques de 1908, à Londres en Angleterre. Il termine quatrième, un résultat stupéfiant pour sa première compétition. Cet exploit fantastique ne sera toutefois que le commencement, puisque George ne sera jamais plus défait dans une épreuve de marche pour non-handicapés. En 1909, il participe à dix-neuf compétitions majeures de marche athlétique et en remporte dix-huit. Lors de son entrée sur la scène américaine de marche athlétique en 1910, il brise le record américain de la marche du 1,6 km avec un temps de 6 :29,2. À ce moment, la montée de George Goulding crée une grande agitation parmi les amateurs de sport canadiens. Un match à deux est organisé entre George et le champion olympique de marche athlétique, l’Anglais E.J. Webb. George remporte facilement les deux courses, soit 1,6 et 4,8 km, sous les acclamations de ses 20 000 admirateurs. Une deuxième rencontre, cette fois-ci contre le champion d’Angleterre George Larner, démontre que ce dernier n’est pas de taille. En 1911, l’imbattable George Goulding brise le record du monde au 1,6 km avec un temps de 6 :25,8. George est si puissant qu’il est souvent handicapé en compétition et forcé d’attendre à la ligne de départ pendant que ses adversaires prennent les devants. Mais malgré un avantage de départ de quelques centaines de verges, ses adversaires ne réussissent quand même pas à détrôner le champion canadien. Il n’est donc pas surprenant que George s’empare de l’or dans la course du 10 000m aux Olympiques de 1912. Son record de temps de 46 :28,4 restera inégalé jusqu’en 1948. Au cours de sa carrière, il participe aussi à des compétitions spectaculaires, dont une course contre une équipe de relais de quatre hommes, et une autre où il gagne contre un homme conduisant un cheval et boghei. Son étoile perdra un peu de son éclat en 1915, alors que les officiels américains l’accusent de se faire rémunérer pour ses exploits athlétiques et de succomber au « professionalisme ». George Goulding, reconnu pour son honnêteté et sa conduite distinguée, conserve sa ferme emprise sur son statut amateur et démontre qu’il n’a jamais accepté d’argent autre que pour ses frais de déplacement.